{rfName}
St

Indexat a

Llicència i ús

Icono OpenAccess

Citacions

86

Altmetrics

Anàlisi d'autories institucional

Kqiku, LauraAutor o coautorSchiel, FlorianAutor o coautor

Compartir

22 d’octubre de 2024
Publicacions
>
Article

Stereospecific radical coupling with a non-natural photodecarboxylase

Publicat a: Nature. 634 (8035): - 2024-10-24 634(8035), DOI: 10.1038/s41586-024-08004-9

Autors:

Tseliou, V; Kqiku, L; Berger, M; Schiel, F; Zhou, HY; Poelarends, GJ; Melchiorre, P
[+]

Afiliacions

Barcelona Inst Sci & Technol, Inst Chem Res Catalonia, ICIQ, Tarragona, Spain - Autor o coautor
Univ Bologna, Dept Ind Chem Toso Montanari, Bologna, Italy - Autor o coautor
Univ Groningen, Groningen Res Inst Pharm, Dept Chem & Pharmaceut Biol, Groningen, Netherlands - Autor o coautor
Veure més

Resum

Photoenzymes are light-powered biocatalysts that typically rely on the excitation of cofactors or unnatural amino acids for their catalytic activities1,2. A notable natural example is the fatty acid photodecarboxylase, which uses light energy to convert aliphatic carboxylic acids to achiral hydrocarbons3. Here we report a method for the design of a non-natural photodecarboxylase based on the excitation of enzyme-bound catalytic intermediates, rather than reliance on cofactor excitation4. Iminium ions5, transiently generated from enals within the active site of an engineered class I aldolase6, can absorb violet light and function as single-electron oxidants. Activation of chiral carboxylic acids, followed by decarboxylation, generates two radicals that undergo stereospecific cross-coupling, yielding products with two stereocentres. Using the appropriate enantiopure chiral substrate, the desired diastereoisomeric product is selectively obtained with complete enantiocontrol. This finding underscores the ability of the active site to transfer stereochemical information from the chiral radical precursor into the product, effectively addressing the long-standing problem of rapid racemization of chiral radicals. The resulting 'memory of chirality' scenario7 is a rarity in enantioselective radical chemistry. We report a method for the design of a non-natural photodecarboxylase based on the excitation of enzyme-bound catalytic intermediates, rather than reliance on cofactor excitation.
[+]

Paraules clau

AcidsChiralityEnableMechanismsMemoryStrategies

Indicis de qualitat

Impacte bibliomètric. Anàlisi de la contribució i canal de difusió

El treball ha estat publicat a la revista NATURE a causa de la seva progressió i el bon impacte que ha aconseguit en els últims anys, segons l'agència WoS (JCR), s'ha convertit en una referència en el seu camp. A l'any de publicació del treball, 2024 encara no hi ha indicis calculats, però el 2023, es trobava a la posició 2/136, aconseguint així situar-se com a revista Q1 (Primer Cuartil), en la categoria Multidisciplinary Sciences. Destacable, igualment, el fet que la revista està posicionada per sobre del Percentil 90.

Independentment de l'impacte esperat determinat pel canal de difusió, és important destacar l'impacte real observat de la pròpia aportació.

Segons les diferents agències d'indexació, el nombre de citacions acumulades per aquesta publicació fins a la data 2026-04-04:

  • WoS: 39
[+]

Impacte i visibilitat social

Des de la dimensió d'influència o adopció social, i prenent com a base les mètriques associades a les mencions i interaccions proporcionades per agències especialitzades en el càlcul de les denominades "Mètriques Alternatives o Socials", podem destacar a data 2026-04-04:

  • L'ús, des de l'àmbit acadèmic evidenciat per l'indicador de l'agència Altmetric referit com a agregacions realitzades pel gestor bibliogràfic personal Mendeley, ens dona un total de: 57.
  • L'ús d'aquesta aportació en marcadors, bifurcacions de codi, afegits a llistes de favorits per a una lectura recurrent, així com visualitzacions generals, indica que algú està fent servir la publicació com a base del seu treball actual. Això pot ser un indicador destacat de futures cites més formals i acadèmiques. Aquesta afirmació està avalada pel resultat de l'indicador "Capture", que aporta un total de: 48 (PlumX).

Amb una intenció més de divulgació i orientada a audiències més generals, podem observar altres puntuacions més globals com:

  • El Puntuació total de Altmetric: 71.
  • El nombre de mencions a la xarxa social X (abans Twitter): 54 (Altmetric).
  • El nombre de mencions a mitjans de comunicació: 4 (Altmetric).

És fonamental presentar evidències que recolzin l'alineació plena amb els principis i directrius institucionals sobre Ciència Oberta i la Conservació i Difusió del Patrimoni Intel·lectual. Un clar exemple d'això és:

  • El treball s'ha enviat a una revista la política editorial de la qual permet la publicació en obert Open Access.
[+]

Anàlisi del lideratge dels autors institucionals

Aquest treball s'ha realitzat amb col·laboració internacional, concretament amb investigadors de: Italy; Netherlands.

Hi ha un lideratge significatiu, ja que alguns dels autors pertanyents a la institució apareixen com a primer o últim signant, es pot apreciar en el detall: Primer Autor (Tseliou, Vasilis) .

[+]

Reconeixements vinculats a l’ítem

We thank W. Hartley for fruitful discussions; M. Haring for assistance with the synthesis of reference compounds; E. C. Escudero Adan, M. Martinez and J. Benet for X-ray crystallographic analysis; X. Caldentey for assistance with high-throughput screening studies; and N. Cabello Sanchez for assistance with mass spectrometry analysis. Financial support was provided by the ICIQ 'Strategic Funds Call 2021', Project PRINPNRR 'LIGHT CAT' (no. P2022RHMCM) supported by the European Commission - NextGeneration EU programme - M4C2 and Agencia Estatal de Investigacion (no. PID2019-106278GB-I00). V.T. thanks the European Union for a Horizon 2020 Marie Sklodowska-Curie Fellowship (no. H2020-MSCA-IF-2020101032077). L.K. thanks MCIN/AEI/10.13039/501100011033 and ESF for a predoctoral grant (no. PRE2020-095712). M.B. thanks the Austrian Science Fund (FWF, no. J4603-N) for an Erwin-Schroedinger postdoctoral fellowship. H.Z. acknowledges funding from the China Scholarship Council (no. CSC202008420244).
[+]