{rfName}
Co

Indexat a

Llicència i ús

Icono OpenAccess

Citacions

10

Altmetrics

Anàlisi d'autories institucional

Ruiz-Ferrando, AAutor o coautorLopez, NAutor o coautor

Compartir

22 desetembre de 2024
Publicacions
>
Article pendent de publicació
Sí

Convergent Active Site Evolution in Platinum Single Atom Catalysts for Acetylene Hydrochlorination and Implications for Toxicity Minimization

Publicat a: Acs Catalysis. 14 (18): 13652-13664 - 2024-08-29 14(18), DOI: 10.1021/acscatal.4c03533

Autors: Giulimondi V; Vanni M; Damir S; Zou T; Mitchell S; Krumeich F; Ruiz-Ferrando A; López N; Gata-Cuesta JJ; Guillén-Gosálbez G; Smit JJ; Johnston P; Pérez-Ramírez J

Afiliacions

Inst Chem Res Catalonia ICIQ CERCA, Tarragona 43007, Spain - Autor o coautor
Johnson Matthey Catalyst Technol, Billingham TS23 1LB, England - Autor o coautor
Johnson Matthey Catalyst Technol, London W2 6LG, England - Autor o coautor
Swiss Fed Inst Technol, Dept Chem & Appl Biosci, CH-8093 Zurich, Switzerland - Autor o coautor
Univ Rovira i Virgili, Tarragona 43002, Spain - Autor o coautor
Veure més

Resum

Platinum single atoms anchored onto activated carbon enable highly stable Hg-free synthesis of vinyl chloride (VCM) via acetylene hydrochlorination. Compared to gold-based alternatives, platinum catalysts are in initial phases of development. Most synthetic approaches rely on chloroplatinic acid, presenting opportunities to explore other precursors and their impact on catalyst structure, reactivity, and toxicity aspects. Here, we synthesize platinum single atom catalysts (Pt SACs, 0.2-0.8 wt % Pt) employing diverse Pt2+ and Pt4+ complexes with ammine, hydroxyl, nitrate, and chloride ligands, following a scalable impregnation protocol on activated carbon extrudates. X-ray absorption spectroscopy (XAS) reveals that Pt4+ species reduce to Pt2+ upon deposition onto the support. Despite similar oxidation states, the initial activity is precursor dependent, with tetraammine-derived Pt SACs displaying 2-fold higher VCM yield than chlorinated counterparts, linked to superior hydrogen chloride binding abilities by density functional theory (DFT) simulations. Their activity gradually converges due to dynamic active site restructuring, delivering remarkable precursor-independent stability over 150 h. Operando XAS and DFT studies uncover reaction-induced ligand exchange, generating common active and stable Pt-Cl-x (x = 2-3) species. Convergent active site evolution enables flexibility in metal precursor selection and thus toxicity minimization through multiparameter assessment. This study advances safe-by-design catalysts for VCM synthesis, highlighting the importance of toxicity analyses in early-stage catalyst development programs.

Paraules clau

Acetylene hydrochlorinationActive site dynamicsDesigKinetic modelinKinetic modelingPlatinumSingle atom catalysisTotal-energy calculationsToxicity

Indicis de qualitat

Impacte bibliomètric. Anàlisi de la contribució i canal de difusió

El treball ha estat publicat a la revista Acs Catalysis a causa de la seva progressió i el bon impacte que ha aconseguit en els últims anys, segons l'agència WoS (JCR), s'ha convertit en una referència en el seu camp. A l'any de publicació del treball, 2024 encara no hi ha indicis calculats, però el 2023, es trobava a la posició 21/185, aconseguint així situar-se com a revista Q1 (Primer Cuartil), en la categoria Chemistry, Physical.

Independentment de l'impacte esperat determinat pel canal de difusió, és important destacar l'impacte real observat de la pròpia aportació.

Segons les diferents agències d'indexació, el nombre de citacions acumulades per aquesta publicació fins a la data 2025-12-06:

  • Scopus: 10

Impacte i visibilitat social

Des de la dimensió d'influència o adopció social, i prenent com a base les mètriques associades a les mencions i interaccions proporcionades per agències especialitzades en el càlcul de les denominades "Mètriques Alternatives o Socials", podem destacar a data 2025-12-06:

  • L'ús, des de l'àmbit acadèmic evidenciat per l'indicador de l'agència Altmetric referit com a agregacions realitzades pel gestor bibliogràfic personal Mendeley, ens dona un total de: 12.
  • L'ús d'aquesta aportació en marcadors, bifurcacions de codi, afegits a llistes de favorits per a una lectura recurrent, així com visualitzacions generals, indica que algú està fent servir la publicació com a base del seu treball actual. Això pot ser un indicador destacat de futures cites més formals i acadèmiques. Aquesta afirmació està avalada pel resultat de l'indicador "Capture", que aporta un total de: 11 (PlumX).

Amb una intenció més de divulgació i orientada a audiències més generals, podem observar altres puntuacions més globals com:

  • El Puntuació total de Altmetric: 5.
  • El nombre de mencions a la xarxa social X (abans Twitter): 8 (Altmetric).

És fonamental presentar evidències que recolzin l'alineació plena amb els principis i directrius institucionals sobre Ciència Oberta i la Conservació i Difusió del Patrimoni Intel·lectual. Un clar exemple d'això és:

  • El treball s'ha enviat a una revista la política editorial de la qual permet la publicació en obert Open Access.

Anàlisi del lideratge dels autors institucionals

Aquest treball s'ha realitzat amb col·laboració internacional, concretament amb investigadors de: Switzerland; United Kingdom.

Reconeixements vinculats a l’ítem

This publication was supported by NCCR Catalysis (grant number 180544), a National Centre of Competence in Research funded by the Swiss National Science Foundation. The Spanish Ministry of Science and Innovation is acknowledged for financial support (PID2021-122516OB-I00 and Severo Ochoa Grant MCIN/AEI/10.13039/501100011033CEX2019-000925-S) and the Barcelona Supercomputing Center-MareNostrum (BSC-RES) for providing generous computer resources. A.R.-F. acknowledges funding from the Generalitat de Catalunya and the European Union under Grant 2023 FI-3 00027. The Swiss-Norwegian beamlines (SNBL, ESRF) are acknowledged for provision of beamtime and its staff for invaluable support. The Scientific Center for Optical and Electron Microscopy (ScopeM) at the ETH Zurich and Swiss Federal Laboratories for Materials Science and Technology (EMPA) are thanked for access to their facilities. We thank Constance Ko for contributions to some of the illustrations.