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Ruiz-Ferrando, AAutor o CoautorLopez, NAutor o Coautor

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22 de septiembre de 2024
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Convergent Active Site Evolution in Platinum Single Atom Catalysts for Acetylene Hydrochlorination and Implications for Toxicity Minimization

Publicado en: Acs Catalysis. 14 (18): 13652-13664 - 2024-08-29 14(18), DOI: 10.1021/acscatal.4c03533

Autores: Giulimondi V; Vanni M; Damir S; Zou T; Mitchell S; Krumeich F; Ruiz-Ferrando A; López N; Gata-Cuesta JJ; Guillén-Gosálbez G; Smit JJ; Johnston P; Pérez-Ramírez J

Afiliaciones

Inst Chem Res Catalonia ICIQ CERCA, Tarragona 43007, Spain - Autor o Coautor
Johnson Matthey Catalyst Technol, Billingham TS23 1LB, England - Autor o Coautor
Johnson Matthey Catalyst Technol, London W2 6LG, England - Autor o Coautor
Swiss Fed Inst Technol, Dept Chem & Appl Biosci, CH-8093 Zurich, Switzerland - Autor o Coautor
Univ Rovira i Virgili, Tarragona 43002, Spain - Autor o Coautor
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Resumen

Platinum single atoms anchored onto activated carbon enable highly stable Hg-free synthesis of vinyl chloride (VCM) via acetylene hydrochlorination. Compared to gold-based alternatives, platinum catalysts are in initial phases of development. Most synthetic approaches rely on chloroplatinic acid, presenting opportunities to explore other precursors and their impact on catalyst structure, reactivity, and toxicity aspects. Here, we synthesize platinum single atom catalysts (Pt SACs, 0.2-0.8 wt % Pt) employing diverse Pt2+ and Pt4+ complexes with ammine, hydroxyl, nitrate, and chloride ligands, following a scalable impregnation protocol on activated carbon extrudates. X-ray absorption spectroscopy (XAS) reveals that Pt4+ species reduce to Pt2+ upon deposition onto the support. Despite similar oxidation states, the initial activity is precursor dependent, with tetraammine-derived Pt SACs displaying 2-fold higher VCM yield than chlorinated counterparts, linked to superior hydrogen chloride binding abilities by density functional theory (DFT) simulations. Their activity gradually converges due to dynamic active site restructuring, delivering remarkable precursor-independent stability over 150 h. Operando XAS and DFT studies uncover reaction-induced ligand exchange, generating common active and stable Pt-Cl-x (x = 2-3) species. Convergent active site evolution enables flexibility in metal precursor selection and thus toxicity minimization through multiparameter assessment. This study advances safe-by-design catalysts for VCM synthesis, highlighting the importance of toxicity analyses in early-stage catalyst development programs.

Palabras clave

Acetylene hydrochlorinationActive site dynamicsDesigKinetic modelinKinetic modelingPlatinumSingle atom catalysisTotal-energy calculationsToxicity

Indicios de calidad

Impacto bibliométrico. Análisis de la aportación y canal de difusión

El trabajo ha sido publicado en la revista Acs Catalysis debido a la progresión y el buen impacto que ha alcanzado en los últimos años, según la agencia WoS (JCR), se ha convertido en una referencia en su campo. En el año de publicación del trabajo, 2024 aún no existen indicios calculados, pero en 2023, se encontraba en la posición 21/185, consiguiendo con ello situarse como revista Q1 (Primer Cuartil), en la categoría Chemistry, Physical.

Independientemente del impacto esperado determinado por el canal de difusión, es importante destacar el impacto real observado de la propia aportación.

Según las diferentes agencias de indexación, el número de citas acumuladas por esta publicación hasta la fecha 2025-12-06:

  • Scopus: 10

Impacto y visibilidad social

Desde la dimensión de Influencia o adopción social, y tomando como base las métricas asociadas a las menciones e interacciones proporcionadas por agencias especializadas en el cálculo de las denominadas “Métricas Alternativas o Sociales”, podemos destacar a fecha 2025-12-06:

  • El uso, desde el ámbito académico evidenciado por el indicador de la agencia Altmetric referido como agregaciones realizadas por el gestor bibliográfico personal Mendeley, nos da un total de: 12.
  • La utilización de esta aportación en marcadores, bifurcaciones de código, añadidos a listas de favoritos para una lectura recurrente, así como visualizaciones generales, indica que alguien está usando la publicación como base de su trabajo actual. Esto puede ser un indicador destacado de futuras citas más formales y académicas. Tal afirmación es avalada por el resultado del indicador “Capture” que arroja un total de: 11 (PlumX).

Con una intencionalidad más de divulgación y orientada a audiencias más generales podemos observar otras puntuaciones más globales como:

  • El Score total de Altmetric: 5.
  • El número de menciones en la red social X (antes Twitter): 8 (Altmetric).

Es fundamental presentar evidencias que respalden la plena alineación con los principios y directrices institucionales en torno a la Ciencia Abierta y la Conservación y Difusión del Patrimonio Intelectual. Un claro ejemplo de ello es:

  • El trabajo se ha enviado a una revista cuya política editorial permite la publicación en abierto Open Access.

Análisis de liderazgo de los autores institucionales

Este trabajo se ha realizado con colaboración internacional, concretamente con investigadores de: Switzerland; United Kingdom.

Reconocimientos ligados al ítem

This publication was supported by NCCR Catalysis (grant number 180544), a National Centre of Competence in Research funded by the Swiss National Science Foundation. The Spanish Ministry of Science and Innovation is acknowledged for financial support (PID2021-122516OB-I00 and Severo Ochoa Grant MCIN/AEI/10.13039/501100011033CEX2019-000925-S) and the Barcelona Supercomputing Center-MareNostrum (BSC-RES) for providing generous computer resources. A.R.-F. acknowledges funding from the Generalitat de Catalunya and the European Union under Grant 2023 FI-3 00027. The Swiss-Norwegian beamlines (SNBL, ESRF) are acknowledged for provision of beamtime and its staff for invaluable support. The Scientific Center for Optical and Electron Microscopy (ScopeM) at the ETH Zurich and Swiss Federal Laboratories for Materials Science and Technology (EMPA) are thanked for access to their facilities. We thank Constance Ko for contributions to some of the illustrations.